HFC-134a氧化热解的机理和实验研究

摘要：

我国面临巨大HFCs制冷剂销毁压力,亟需研究高效且温和的HFCs制冷剂降解方法.本文结合实验与量子化学计算,以典型HFCs制冷剂HFC-134a为研究对象,以降解率为主要衡量标准,研究制冷剂降解的高效途径.从量子化学的角度,研究了HFC-134a自热分解与氧化热解条件下的反应路径,在两条路径下,均易产生CHF=CF2 与HF等可检测到的稳定产物.自热分解过程中,第一步化学键的断裂是决速步骤.氧化热解路径相较自热分解路径,反应能垒低,有利于反应快速发生.从实验的角度,发现在 240～360℃温度范围内,随着温度的提高,HFC-134a的降解率由 11％提高至 66％,通过反应动力学常数拟合计算,得到HFC-134a的指前因子为 7471.04 h-1,表观反应活化能为 54.16 kJ/mol,与模拟计算所得化学反应能垒相吻合.

关键词：反应能垒、表观反应活化能、氧化热解、密度泛函方法、HFC-134a

所属期刊栏目：44

分类号：TB61+2;TB64;TK123(制冷工程)

资助基金：国家自然科学基金;清华大学-山西清洁能源研究院创新种子基金项目

在线出版日期：2023-06-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：29-40