石墨烯表面Lin(n<10)团聚体沉积行为的第一性原理计算

摘要：

采用基于密度泛函的第一性原理,计算研究锂离子电池石墨烯负极表面Li原子或团聚体Lin(n<10)的沉积行为,包括最低能量构型、吸附能、差分密度电荷和态密度等性质.结果表明:当n≤2时,L i原子以分散的形式,优先沉积在石墨烯碳六元环中心上方位置;随着Li原子数的增加,当n≥3时,Li原子优先聚集,以团聚体的形式沉积在石墨烯表面,在实际中有可能形成稳定的Li4、Li7和Li9团聚体.这表明石墨烯的最大储锂容量可能超过石墨,但容易形成锂枝晶.电子结构分析表明,Li原子或Lin团聚体的电子转移至临近石墨烯的反键π轨道,Li原子的2s轨道和C原子的2p轨道出现明显的杂化现象.随着Li原子数n的增多,体系的费米能级向石墨烯反键π轨道移动,金属性和电子导电性增强.Lin团聚体底层的Li—Li键通常为离子键,最外层的Li—Li键通常为共价键;Lin团聚体与石墨烯之间的Li—C键为具有部分共价键属性的离子键,并且Li—C键强度随着Li原子数量n的增多而逐渐减小.

关键词：锂离子电池;石墨烯;Lin团聚体;第一性原理;沉积行为

所属期刊栏目：32

分类号：TM912.9

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金;中国博士后基金资助项目

在线出版日期：2022-03-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：476-484