球磨条件下Fe合金化改善MgH2体系性能的机理

摘要：

基于密度泛函理论的第一原理方法,通过计算清洁、空位缺陷Mg(0001)表面吸附氢分子(H2)前后以及Fe合金化镁氢化合物(MgH2)体系的能量与电子结构,对球磨条件下Fe合金化改善MgH2体系性能的原因进行初步探讨.结果表明:与清洁Mg表面相比,由于球磨改变了Mg颗粒的表面结构,使Mg表面产生较多缺陷,而缺陷的存在增强了H2的物理吸附能力,并且Mg表面向H2转移的电荷数增多,因而体系球磨后具有较好的吸氢性能;而在Fe合金化MgH2体系中,Fe固溶于MgH2中形成(MgFe)H2固溶体和合金化形成少量Mg2FeH6相,MgH2系结构稳定性均降低,对应体系解氢性能增强.分析电子结构发现:空位缺陷有助H2吸附于Mg表面,与Mg(0001)表面最上层与H2直接产生吸附作用的金属原子在费米能级(EF)附近s轨道的成键电子数密切相关;在Fe合金化MgH2体系中,与合金化元素Fe近邻的H原子形成空位的难度增加,H原子较难释放;与Mg近邻的H原子形成空位的难度减少,H原子容易释放;Fe合金化导致Mg-H之间存在较弱的成键作用,因此,MgH2体系的解氢性能得到提高.

关键词：MgH2、Mg(0001)表面、吸附、形成热

所属期刊栏目：18

分类号：TG146.2(金属学与热处理)

资助基金：国家自然科学基金资助项目50771044;国家重点基础研究发展计划资助项目2006CB605104

在线出版日期：2009-03-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：2233-2244