氟、硅掺杂对CeO2(001)表面结构及还原性能影响的第一性原理研究

摘要：

使用DFT+U的方法研究了F,Si掺杂CeO2(001)表面的结构和电子结构,分析了F,Si掺杂对CeO2(001)表面还原性能的影响.结果表明:F,Si掺杂的CeO1.963(001)体系中表层氧空位形成能均小于次表层氧空位形成能.CeO1.9633F0.037(001)面的氧空位形成能比CeO1.963(001)面的要大,而Ce0.926Si0.074O1.963(001)面的氧空位形成能比CeO1963(001)面的要小.Si掺杂的CeO2(001)面局部晶格发生畸变,结构变得不稳定.CeO2(001)面的Ce4f电子态部分占据费米能级,禁带宽度变为零,并且上下自旋电子态不对称;CeO1.926F0.037-sur面的Ce4f电子态和O 2p电子态分布变得局域,费米能级处产生0.853 eV的带隙;Ce0.926Si0.074O1.963-sur面的电子态向低能级方向移动,Ce 4f的上自旋电子态和O 2p的下自旋电子态占据费米能级.CeO1.926F0.037-sur面中氧空位最近邻的铈离子分别从掺杂F原子和氧空位处得到0.022e和0.038e电子;Ce0.926Si0.074O1963-sur面中氧空位最近邻的铈离子分别从掺杂Si原子和氧空位处得到0.102e和0.021e电子.

关键词：CeO2(001)表面、F、Si掺杂、原子结构、电子结构、第一性原理

所属期刊栏目：41

分类号：O655.4(分析化学)

资助基金：国家自然科学基金;内蒙古自然基金项目

在线出版日期：2023-08-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：794-801