铈锆复合氧化物负载氧化钌催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯

摘要：

采用等容浸渍法,制备了t-ZrO2,m-ZrO2,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05 ～0.8)负载RuOx催化剂,研究了载体对RuOx物种的结构及其催化甲醇选择氧化反应性能的影响.通过XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对这些催化剂进行表征,发现当Ru表面密度为0.23 ～0.43Ru·nm-2时,RuOx物种以高分散形式存在,该结构含有Ru=O键以及与载体之间的Ru-O-S(S表示载体阳离子)键,且其Ru 3d5/2结合能为281.6 eV.这些结果表明高分散RuOx物种以RuO42-结构形式存在.H2-TPR结果表明,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05～0.8)载体相比于t-ZrO2和m-ZrO2载体具有更加优异的氧化还原性能.RuOx/CeO2催化甲醇选择氧化反应活性显著优于RuOx/t-ZrO2和RuOx/m-ZrO2催化剂.随Ce含量增加,RuOx/CexZr1-xO(x=0～1.0)催化反应活性逐渐增大,反映出氧化还原性载体能够促进高分散RuOx催化剂的活性.同时,甲酸甲酯产物的选择性也随之升高,反应温度为100℃时,在～20％甲醇转化率下,甲酸甲酯选择性可达81.5％.

关键词：铈锆复合氧化物、负载RuOx催化剂、甲醇选择氧化、甲酸甲酯

所属期刊栏目：35

分类号：O643.38(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金项目21373019,21433001

在线出版日期：2017-05-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：92-100