H2O2在α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究

摘要：

通过密度泛函理论模拟了H2O2和SO2气体在矿物氧化物(α-Fe2O3)表面上的非均相反应,研究了H2O2和SO2在α-Fe2O3 (001)表面的吸附机制和氧化机制.研究结果表明,SO2、H2O2均在α-Fe2O3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H2O2相比于SO2优先吸附在α-Fe2O3(001)表面,且H2O2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附.通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO2和H2O2的共吸附形式是通过H2O2产生的·OH吸附在α-Fe2O3(001)表面,同时SO2被H2O2产生的·OH氧化[S(SO2)-电荷布局:0.79 e→1.32 e;O(H2O2)-电荷布局:-0.77 e→-1.11 e]形成·OH+ SO2团簇.模拟结果表明大气微量气体H2O2能够在矿物氧化物表面介导SO2吸附并促进SO2的转化,为理解H2O2在大气中非均相氧化SO2的反应过程提供了理论依据.

关键词：非均相反应、H2O2、SO2、α-Fe2O3

所属期刊栏目：38

分类号：P579;P578.4+4(矿物学)

资助基金：国家自然科学基金项目41831285,41572025,51974261;四川省科技厅项目2018RZ0040;西南科技大学龙山人才计划18lzx651;西南科技大学博士基金18zx7156

在线出版日期：2019-12-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：789-798