CO2在δ-Pu(100)表面吸附行为的第一性原理研究

摘要：

结合密度泛函理论框架内的周期性平板模型,运用第一性原理计算方法研究了CO2在δ-Pu(100)表面的吸附行为.结果 表明,CO2分子以C端向下和C-Pu、O-Pu多键结合的方式吸附在δ-Pu(100)表面.吸附类型属于强化学吸附,最稳定的吸附构型是H1-C4O4,此时吸附能为-6.430 eV,吸附稳定性顺序为穴位＞桥位＞顶位.CO2分子主要和表面Pu原子反应,而与其它3层Pu原子的反应较弱.更多的电子向CO22πu轨道转移有利于C-O键的弯曲和活化.此外,CO2分子和Pu原子之间的化学键主要是离子态,反应机理是CO2的C 2s、C2p、O2s和O2p轨道与Pu 6p、Pu 6d、Pu 5f轨道发生了重叠杂化作用,产生了新的键结构.H1-C4O4构型的功函数变化最小,表明其它电子容易从该构型表面逃逸,且需要的能量最小.

关键词：钚表面;CO2;密度泛函;电子密度;吸附行为;作用机理

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在线出版日期：2021-10-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：2728-2737