Ge-S/F共掺杂对Li2MSiO4(M=Mn,Fe)晶体结构和性能影响的理论研究

摘要：

基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势法,结合广义梯度近似(GGA+U),系统研究了Ge-S/F共掺杂对Li2MSiO4(M=Mn,Fe)晶体结构稳定性和电化学性能的影响.计算结果表明Ge-S/F共掺杂Li2MSiO4(M=Mn,Fe)体系在脱锂过程中均会发生Li和M的位置交换,与Li2MSiO4(M=Mn,Fe)相比,掺杂体系具有更好的韧性,且锂离子在掺杂体系中更容易迁移.同时发生了位置交换的掺杂体系结构在脱锂过程中大多更为稳定,尤其是Li2Mn0.5Ge0.5SiO3.5S0.5在整个脱锂过程中体积变化均很小,说明其具有良好的结构循环稳定性.此外,Ge-S/F共掺杂均降低了Li2MSiO4(M=Mn,Fe)的理论平均脱嵌电压.结合态密度图和磁矩结果分析表明,Ge-S/F共掺杂可以提高Li2MnSiO4的导电性和延缓Li2MnSiO4体系中Jahn-Teller效应的出现,有利于提高Li2MnSiO4的结构循环稳定性.同时,共掺杂不仅提高了Li2FeSiO4的导电性,也有利于Li2FeSiO4体系脱出更多的Li+,特别是Ge-F共掺杂体系有望实现完全脱锂.

关键词：第一性原理计算、Li2MSiO4(M=Mn、Fe)、位置交换、电化学性能

所属期刊栏目：71

分类号：TM912.9;O646;TM277

资助基金：江西省重点研发计划;江西省自然科学基金;江西省研究生创新基金项目;资助的课题

在线出版日期：2022-09-22（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：365-375