Ru（0001）表面BaO吸附层的原子结构和氮分子的吸附性质

摘要：

采用密度泛函理论研究了Ru（0001）/BaO表面的原子层结构和氮分子的吸附性质.研究结果表明,在低覆盖度下氧化钡倾向于以相同的构型形成Ru（0001）表面原子层.在此构型中,氧原子位于表面p（1×1）结构的hcp谷位,而钡原子则位于同一p（1×1）结构的顶位附近.钌氧键键长等于0.209 nm,比EXAFS的实验值大0.018 nm.在Ru（0001）/BaO表面氮分子倾向吸附于钡原子附近.相应位置的氮分子吸附能位于0.70到0.87 eV之间,大于氧原子附近的氮分子吸附能.钡原子附近的钌原子对氮分子具有更强的活化性能.相应位置的氮分子拉伸振动频率等于1946 cm~（-1）,比氧原子附近的最大分子振动频率小约130 cm~（-1）.Ru（0001）/BaO表面氮分子键强度介于清洁Ru（0001）和Ru（0001）/Ba表面之间.Ru（0001）/BaO表面不同位置的氮分子吸附性质差异是由钡和氧原子化学性质不同造成的.表面钡原子的作用能够减少吸附氮分子的σ~＊轨道电子密度,增加π~＊轨道电子密度,从而增强氮分子和钌原子间的轨道杂化作用,弱化氮分子键.

关键词：氨合成催化剂、Ru(0001)/BaO表面、表面形成能、分子振动

所属期刊栏目：61

分类号：O613.71(无机化学)

资助基金：国家自然科学基金11074217;上海市教育委员会科研创新项目10YZ172;上海工程技术大学学科建设项目11XK11,2011X34资助的课题

在线出版日期：2012-09-11（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：360-367