铀与水蒸气体系的热力学性质计算

摘要：

应用Gaussian 98程序对U-H2O体系所有可能的构型进行优化计算.采用密度泛函理论的B3LYP方法和MP2方法,对铀原子采用相对论有效原子实势及(6s5p2d4f)/[3s3p2d2f]收缩价基集合,氧、氢原子采用6-311G**全电子基集合.计算得到了6种五重态的相对稳定结构的电子状态、几何结构、能量、谐振频率、力学性质和电性质等.结果表明,H2O蒸汽在金属铀表面的反应首先是铀和氧的相互作用.对C2v相对稳定构型UOH2(5A1)的热力学稳定性进行了计算,其分解反应的Gibbs自由能ΔG°随温度的升高不断减小,表明低温有利于该构型分子的稳定存在.

关键词：密度泛函理论、B3LYP、分子结构、热力学函数

所属期刊栏目：52

分类号：O4(物理学)

在线出版日期：2004-01-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：1617-1623