构筑Bi纳米粒子负载BiOCl纳米片欧姆结用于光催化CO2还原
煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO2浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题.因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机.受到自然界光合作用的启发,光催化CO2转化利用太阳能驱动,可以将CO2和水转化为高附加值的化学品.经过多年的发展,人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法,有望助力实现国家的碳中和发展目标.然而,现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题,从而导致CO2光还原效率较低.为了应对这些科学问题,研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结,可以产生内建电场,有助于光生电子和空穴的分离.因此,本研究通过溶剂热法在BiOCl纳米片表面负载Bi纳米粒子,构建了Bi/BiOCl欧姆结光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)分析了光催化剂的成分和微观结构.利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)研究了催化剂的光吸收性能.通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱(EIS)和电子自旋共振谱(ESR)研究了光生电子和空穴的分离能力.由于Bi纳米粒子与BiOCl的功函数不同,二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性,可以显著提高光生载流子的利用效率.此外,Bi纳米粒子还可以作为助催化剂,促进惰性CO2分子的活化.光催化测试结果显示,经过300 W氙灯照射4 h后,具有最佳活性的复合材料(Bi/BiOCl-2)将CO2还原为CO(34.31 µmol∙g-1)和CH4(1.57 µmol∙g-1)的速率分别是BiOCl纳米片的2.55倍和4.76倍.同位素示踪实验证实,产物是CO2和水分子经过光催化反应得到的.此外,根据原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIR)结果,发现在CO2还原过程中形成了*CHO、*CH3O、b-CO32-、m-CO32-、HCO-3、HCOOH、*COOH和HCOO-等中间体,并进一步提出了可能的光催化CO2还原机制.经过25 h的CO2光还原反应后,CO和CH4产量持续增加,同时结合XRD、XPS和TEM结果表明,制备的Bi/BiOCl-2材料具有良好的结构稳定性.这项研究为高效CO2光还原催化剂的构建提供了有益的参考.
BiOCl纳米片、Bi纳米粒子、CO2光还原、欧姆结、电子传输
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O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)
2024-08-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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