新型(4-HBA)SbX5·H2O类钙钛矿单晶及其卤素结构对发光特性的调控
发光材料因其在照明、显示、成像等方面的广泛应用而备受关注.作为新兴发光材料之一,钙钛矿类材料的研究及报道较多.其中,铅基钙钛矿的研究取得了巨大进展,光致发光量子产率(PLQY)几乎达到了 100%.然而,基于铅基钙钛矿化学毒性和低稳定性,在实际应用过程中需要特殊的封装,因而提高了生产成本并限制了其实际应用领域.被广泛关注的锡基钙钛矿的荧光量子产率几乎能达到90%,但Sn2+易氧化成Sn4+,在空气中极不稳定.相较于铅基钙钛矿和锡基钙钛矿,锑基钙钛矿的低化学毒性、高热稳定性等优点突出.此外,锑基钙钛矿的光学性能在过去几年中也取得了很大的进展,有望突破传统钙钛矿应用的局限.在此,我们报道了一系列新型单晶(4-HBA)SbX5·H2O(4-HBA为4-羟基苄胺缩写,X为Cl或Br).利用溶剂热法可制备高质量的(4-HBA)SbBr5·H2O、(4-HBA)SbBr3Cl2·H2O和(4-HBA)SbCl5·H2O单晶,以上三个材料均为P-1空间群,Sb5+离子与卤素离子和4-羟基苄胺中的羟基离子形成畸变八面体结构.(4-HBA)SbX5·H2O单晶随着Cl-离子浓度的提高,带隙逐渐增大,光致发光波长从618 nm蓝移到595 nm.随着Cl-的引入,激发态电子由八面体中心的Sb5+离子向羟基的复合路径逐渐被向卤素离子的复合路径取代.Sb5+离子向卤素离子的复合大大提高了发光效率,将荧光寿命从12 ns延长到22 ns,光致发光量子产率(PLQY)提高了近40倍.
单晶、光致发光、锑基钙钛矿、光物理性质、卤素调控
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O649(物理化学(理论化学)、化学物理学)
2023-03-13(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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