负载Pt-WOx催化剂上甘油选择氢解合成1,3-丙二醇
甘油是重要的生物质基平台分子,可以从生物柴油生产过程中作为副产物大量获得.本文采用等容浸渍法,在氧化钛、三氧化二铝和氧化锆载体上制备一系列具有不同W03表面密度的负载Pt-WOx催化剂,研究了它们在甘油选择氢解合成1,3-丙二醇反应中的催化性能.实验结果表明,WO3的表面密度显著影响这些催化剂的活性和1,3-丙二醇选择性,它们均在1.5-2.0 W·nm-2表面密度时表现出最优性能,表明分散的WOx物种是影响Pt-WOx催化剂性能的关键因素.通过原位红外CO吸附表征等方法发现Pt粒子与WOx物种之间存在电荷转移和强相互作用,进而提高Pt-WOx催化剂的甘油氢解转化为1,3-丙二醇的活性.进一步比较甘油、1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的氢解反应发现,1,3-丙二醇的氢解速率常数低于甘油和1,2-丙二醇,表明在Pt-WOx催化剂上1,3-丙二醇具有更高的反应稳定性,这跟Pt-WOx催化剂具有较高的1,3-丙二醇选择性相一致.结合氢气分压对甘油氢解活性表现出的火山型影响结果和在D2/D2O存在下,观察到的1,3-丙二醇产物中仲碳与伯碳上的H原子数的比例(～1:2),我们推测在甘油氢解合成1,3-丙二醇反应中,甘油首先在Pt-WOx催化剂上脱氢生成甘油醛中间体,然后甘油醛进一步脱水和加氢转化为1,3-丙二醇.
甘油、1、3-丙二醇、氢解反应、Pt催化剂、WO3、强相互作用
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O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)
2022-11-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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