核壳结构NH2-UiO-66@TiO2的制备及其可见光下的甲苯降解性能研究
金属有机骨架(MOFs)在可见光光催化方面具有重要的应用价值,但其通常受制于稳定性不佳和光生电荷复合率高的缺点.与无机半导体复合是提高MOFs活性的有效途径之一.本文以水热法制备NH2-UiO-66,在其表面包裹非晶态的TiO2层,制备出一种核壳结构的MOF@TiO2催化剂(NH2-UiO-66@TiO2),并考察了其在可见光下对甲苯的降解性能.实验结果表明其性能优于NH2-UiO-66及直接固混法制备的样品.在可见光照射下,其3h内的甲苯降解效率可达76.7％,是NH2-UiO-66的1.48倍.四次重复使用实验证明其光催化性能稳定,仅有轻微失活,且经乙醇洗涤后可恢复活性.采用X射线衍射(XRD)等表征手段考察了其物理化学特性,并根据表征结果和光催化活性数据探究了NH2-UiO-66@TiO2光催化性能的提升机理.结果 表明,NH2-UiO-66@TiO2一方面得益于NH2-UiO-66的可见光激发特性和超大的比表面积(914.9 m2·g-1),可以拓宽光吸收范围,有效吸附和活化污染物;另一方面在于包覆的TiO2与NH2-UiO-66形成了异质结,可以有效拓宽光吸收范围,提高光生电子空穴对的利用率.电子和空穴对一经形成即可通过界面转移.空穴会在NH2-UiO-66的HOMO与H2O结合形成羟基自由基(·OH).同时,电子在TiO2的导电与氧分子结合生成超氧自由基(·O2-).两种自由基数量的增加致使甲苯有效氧化.本研究可为核壳结构的MOF@光催化剂设计和室内空气的光催化净化提供参考.
核壳结构;可见光;光催化剂;NH2-UiO-66;TiO2
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O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)
国家自然基金面上项目51878598,51978603
2021-08-09（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共8页
101-108
