探究Cu/ZnO相互作用对CO2加氢制甲醇反应性能的影响
利用可再生绿氢和二氧化碳生产甲醇是未来解决二氧化碳排放的根本途径之一,而研发高效稳定的甲醇合成催化剂是决定整个合成工艺的关键因素之一.负载型催化剂(金属纳米颗粒负载在载体表面)在甲醇合成反应中占有重要地位,而金属-载体相互作用常被用来稳定金属颗粒,调控催化剂活性、选择性和稳定性.尽管对金属-载体相互作用进行了大量研究,但是关于不同强度金属-载体相互作用对催化剂的结构和性能影响的理解仍然是匮乏的.本工作合成了三种具有不同强度金属-载体相互作用的Cu/ZnO-SiO2催化剂,探究了其对CO2加氢制甲醇反应性能的影响.H2-TPR和XPS表征结果表明,通过改变沉淀顺序可以调变Cu/ZnO-SiO2催化剂中金属-载体相互作用,FT-IR结果证实了Cu物种均以CuO的形式存在.TEM、XRD和N2O化学吸附结果表明Cu/ZnO强的相互作用促进了Cu物种的分散,提高了CO2转化率和催化剂的稳定性.正如预期,Re-CZS催化剂实现了最高的CO2转化率(12.4％),而Co-CZS催化剂与Nor-CZS催化剂的CO2转化率分别为12.1％和9.8％.反应相同时间后,标准化的CO2转化率降低顺序是:Re-CZS(75％)＞Co-CZS(70％)＞Nor-CZS(65％).与Co-CZS和Nor-CZS催化剂不同,Re-CZS催化剂的甲醇选择性随着反应进行逐步增加而后趋于稳定.对该催化剂在反应过程中的结构演变进行表征,结果显示,Re-CZS催化剂Cu/ZnO间强的相互作用引起了催化剂结构重构,促使体相中的ZnO物种向催化剂表面Cu物种迁移,形成了更多的Cu/ZnO界面,有利于甲醇的生成.本工作为合理设计有效催化剂提供一个可行策略.
Cu/ZnO-SiO2催化剂、金属-载体相互作用、CO2加氢、甲醇
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O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)
2021-06-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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