镎(Ⅳ)、镅(Ⅲ)、锔(Ⅲ)的AMBER力场参数化及评估

摘要：

锕系元素具有高放射性和毒性,为开展锕系水溶液化学的实验研究带来了困难与挑战.得益于理论计算方法和计算能力的快速发展,运用分子动力学模拟水溶液环境并研究锕系在水溶液当中的化学行为成为一种可替代的方法.本文拟合了Np4+、Am3+、Cm3+三种金属离子的力场参数并进行了评估,进而将其用于溶液配位化学和动力学研究.为了研究的系统性,也开展了Th4+、U4+、pu4+三种锕系离子的分子模拟研究.基于对上述六种离子的分子动力学研究,系统报道了该六种锕系离子的第一、二溶剂化层结构、性质、立体化学及驻留时间等方面的共性与特性,并从能量方面探究这些内在差异的原因.结果 显示,本文报道的参数适用于锕系离子的配位结构和结合自由能的研究,但对于动力学性质的研究,宜谨慎用于相同价态的锕系离子溶液体系的定性理解.本文也探究了六种锕系离子在水溶液中与Cl-、NO3-和CO32-的相互作用,分析了各配合物配位模式、成键规律及结合强弱.综上所述,本项工作发展了三种关键锕系离子的力场参数,有助于开展基于AMBER力场的动力学方法的An3+/4+溶液化学的研究,丰富了对An3+/4+的水溶液中配位化学的认识.

关键词：An3+、An4+、AMBER力场

所属期刊栏目：36

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金;中国科学院百人计划项目

在线出版日期：2020-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：112-124