运用概念密度泛函理论和信息论方法定量描述胺类分子的分子碱度
分子酸碱性是一对在化学、生物和其他学科中广泛运用的化学概念.如何从理论和计算的角度定量描述分子酸碱度仍然是一个尚未完全解决的难题.为此,我们早前从概念密度泛函的角度提出运用分子静电势和自然原子价轨道.随后,我们又提出运用信息理论中的香农熵、费舍尔信息、信息增益等量来定量测定亲电性、亲核性、区域和立体选择性,并成功运用于预测包括单和双取代苯甲酸、苯磺酸、苯亚硒酸、酚和烷基羧酸在内的五类分子酸性,系统地验证了信息论方法的适用性和有效性.作为该工作的延续,本文将概念密度泛函理论和信息论方法结合起来并推广运用至更多更广的体系.为此我们以伯胺、仲胺和叔胺三类胺类体系共179个分子为例,验证其普适性和有效性.运用分子静电势或者等价的自然价原子轨道能量,以及信息理论中香农熵、费舍尔信息、Ghosh-Berkowitz-Parr熵、信息增益、Onicescu信息能量、相对Rényi熵等信息量,发现均能有较地预测三类胺分子的碱性,与实验pKa值呈较好的相关性.而且,将这些量组合在一起能够得到更准确的预测模型.其原因在于这些描述符均为电子密度泛函.根据密度泛函理论的基本原理,它们包含有足够的信息来描述包括分子酸碱性在内的所有基态性质.我们的结果显示,该方法同样适用于其他体系.本文为有效预测分子酸碱性提供了一个有效途径.
pKa、胺分子、概念密度泛函理论、信息论方法
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O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China ;国家自然科学基金;湖南省国家自然科学基金
2020-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共13页
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