原子精确的锰掺杂半导体纳米团簇光致发光性能及其调控机制
Mn2+掺杂的Ⅱ-Ⅵ或Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ族半导体纳米晶或量子点因独特的光致发光特性(如较大的斯托克斯位移和微秒或毫秒级长荧光寿命,显著区别于主体材料的带边激子发射)使其成为一类重要的新型发光材料,在激光、荧光太阳能聚集器、生物标记、传感等领域表现出巨大应用潜力1,2.其荧光发射机制通常被解释为:半导体主体材料在受激辐照后将激子能量转移至临近的Mn2+掺杂离子,被间接激发的Mn2+离子再由激发态经d-d自旋禁阻跃迁至基态(4T1至6A1)而产生荧光.早期研究表明,Mn2+掺杂半导体量子点的发光特征(如荧光强度、量子产率、激发态寿命、峰位和半峰宽等)易受Mn2+周围配位结构环境影响.尽管Mn2+掺杂半导体纳米晶的合成及发光机制研究已取得诸多进展,但深入探究此类材料中与Mn2+掺杂位点结构相关的内在荧光调控机制常面临巨大困难与挑战,因为目前还尚无有效表征手段从纳米尺度颗粒中获悉局部区域Mn2+掺杂位点的精确配位结构信息,如Mn2+掺杂位点的键长键角、Mn2+离子簇内部离子对的间距、晶格扭曲度以及配位对称关系等.早期关于掺Mn2+半导体纳米晶发光性能的调控机制结论通常来自于掺杂剂在大尺度空间上相对均匀分布的主体材料体系,而非原子级精确分布的材料体系.简言之,传统半导体纳米晶材料由于“随机掺杂”特性导致的内在局部区域结构信息不可知性在很大程度上限制了深入探究Mn2+掺杂材料的荧光调控机制.
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2020-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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