单个金或银原子掺杂的氧化钒团簇上的甲烷活化反应

摘要：

运用密度泛函理论系统研究了甲烷在MV3Oyq(M=Au/Ag,y=6–8,q=0或±1)团簇上的吸附和活化.研究得到了吸附体系的微观几何构型、吸附能、电荷分布等性质,找到了5个可以明显活化甲烷分子的含Au团簇.在这些体系中,Au均吸附在基底团簇V3Oyq的O位置,而CH4均在Au原子上被活化.团簇电荷对活化能力有明显影响,阳离子团簇的活化能力最强,中性体系次之,阴离子团簇的活化能力很弱.测试计算表明引入D3色散矫正对于体系结构和能量的计算结果影响不大.本文作为单原子催化剂上甲烷吸附和活化反应的团簇模型研究,为进一步研究单原子催化剂上甲烷的活化机理提供了基础,也为合理设计低温下甲烷转化的单原子催化剂提供了有益的线索.

关键词：甲烷活化、金属氧化物团簇、贵金属、单原子催化、密度泛函理论

所属期刊栏目：35

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金91545122, 11774429;湖南省科技项目湖湘青年英才2017RS3038;中央高校基本科研业务费专项资金JB2015RCY03

在线出版日期：2019-10-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：1005-1013