甲烷/甲醇光催化转化研究进展
在能源需求不断上涨及石油供应日益紧张的背景下,开展对煤、天然气或生物质等非油基资源(CO、CO2、CH3OH、CH4等)的高效利用显得尤为重要.C1小分子(CO、CO2、CH3OH、CH4等)经催化转化可得到燃料及多种化学品,一直受到学术界及工业界的广泛关注.甲烷/甲醇作为重要的C1平台分子,其催化转化在C1化学中占据重要地位.为了提高目标产物的选择性,需要有效地控制甲烷/甲醇中C―H键的活化.传统热催化作为甲烷/甲醇最常见的转化方法发展已久,但仍然面临着反应条件苛刻、能耗大、产率和选择性低等问题.光催化反应通过引入光能弥补反应中吉布斯自由能的上升,同时具有反应条件温和、操作简单、能耗低等特点,从而为甲烷/甲醇转化提供了新的途径.通过调节光的波长、强度以及催化剂的氧化能力可以实现甲烷/甲醇的选择性转化,减少副产物的生成.此外,光催化能够选择性活化甲醇的C―H键而非O―H键,从而实现甲醇的C―C偶联反应.本文主要围绕甲烷/甲醇的重整、氧化和偶联反应,总结近年来的光催化转化进展,并对进一步提高光催化性能做了展望.
C—H键活化、C1化学、甲烷、甲醇、光催化
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O644(物理化学(理论化学)、化学物理学)
国家重点研发计划重点专项2017YFB0602202, 2018YFB0604700;国家自然科学基金21573271, 91545112, 21703278;中国科学院前沿科学重点研究计划QYZDB-SSW-SLH035;中国科学院洁净能源先导科技专项XDA21020600
2019-10-10(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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