Cu2-MnOx高效催化1,2,3,4-四氢喹啉氧化脱氢芳构化
采用新型无模板草酸盐路线制备了系列不同Cu含量的MnOx催化剂(MnOx、Cu1-MnOx、Cu2-MnOx、Cu3-MnOx、Cu4-MnOx、Cu2-450及Cu2-550),并应用于1,2,3,4-四氢喹啉(THQL)氧化脱氢芳构化.通过热重和热流分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、原子吸收光谱(AAS)手段对催化剂进行表征.结果 显示在这七种锰氧化物中,Cu2-MnOx具有高比表面积、增大的介孔平均孔径、较低的还原温度、最高的Mn3+含量和吸附氧含量,最高的Mn3+/Mn4+.Cu2-MnOx在温和的反应条件下,以廉价的空气为氧化剂、无碱添加剂的情况下对THQL芳构化转化率和喹啉(QL)选择性分别达99.1%、97.2%.催化剂套用五次后转化率还可达95.8%,选择性随着套用次数增加略有降低,这可能是Cu元素的流失所致.催化剂无定型结构、Mn3+和吸附氧含量,Mn3+/Mn4+、晶格氧的流动性及CuO和MnOx的协同作用是高催化活性的关键因素.
草酸盐路线、锰氧化物、CuO掺杂、1、2、3、4-四氢喹啉、氧化脱氢
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O643(物理化学(理论化学)、化学物理学)
国家自然科学基金21776258,21476207,21566013,21875220,91534113,21406199;浙江省科学技术厅项目2015C31042
2019-08-06(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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