采用优化的DFTB参数对铜(111)表面碳二聚化的分子动力学研究

摘要：

针对铜表面化学反应,我们发展了一套铜-碳体系的密度泛函紧束缚(DFTB)参数.测试结果表明这套参数可以很好的描述吸附铜或碳原子前后铜表面的几何结构和能量.基于这套参数,我们对Cu(111)表面的碳二聚化过程进行了分子模拟研究.即使在高温下,直接的分子动力学模拟也很难观察到碳二聚体的形成.这是因为高温下铜表面显著的结构弛豫一定程度上阻止了二聚化.为了研究高温下铜表面碳二聚化的机理,我们进行了赝动力学模拟.发现在二聚化的过程中,碳原子形成C-Cu-C桥状结构以后,会绕中间Cu原子转动,最后形成碳二聚体.1300 K下碳二聚化的自由能垒约0.9 eV.

关键词：铜表面、碳二聚体、DFTB、分子模拟

所属期刊栏目：34

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：The project was supported by National Natural Science Foundation of China21573201;the Ministry of Science and Technology of China2016YFA0200604;the Special Program for Applied Research on Super Computation of the National Nature Science Foundation of China-Guangdong Joint Fund U1501501.国家自然科学基金21573201;科学技术部2016YFA0200604;国家自然科学基金-广东联合基金第二期超级计算科学应用研究专项U1501501

在线出版日期：2018-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：1116-1123