二维M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)析氢催化活性的第一性原理研究
MXene是一种新型的二维析氢催化材料,其表面容易被亲水基团O和OH混合覆盖.我们基于第一性原理计算的方法,研究了M2XO2-2x(OH)2x(M=Ti,V;X=C,N)的析氢催化活性.计算结果显示,M2XO2-2x(OH)2x的析氢催化活性与其表面OH覆盖率(x)密切相关.对Ti2CO2-2x(OH)2x来说,OH覆盖率不超过1/3时,具有优异的析氢催化活性.对Ti2NO2-2x(OH)2x、V2CO2-2x(OH)2x和V2NO2 2x(OH)2x来说,OH覆盖率分别达到4/9、1/3和5/9时,才具有最佳的析氢催化活性.接着,电荷分析显示OH覆盖率会显著影响M2XO2-2x(OH)2x活性位点O基团的电荷量.最后,我们从态密度的角度揭示了析氢催化活性变化的原因,即活性位点O基团的氧化性随OH覆盖率的增大而被削弱.因此,本文提出了调节表面OH覆盖率来获取M2XO2-2x(OH)2x最佳析氢催化活性状态的方法,这在工业制氢生产过程中具有重要的应用价值.
二维材料、MXene、第一性原理、析氢催化、吸附
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O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China51502154,21271116,21476127,u1607119;the Young Academic Leading Training Plan,Quzhou University,China XNZQN201517.国家自然科学基金51502154,21271116,21476127,u1607119;衢州学院青年学术骨干培养计划XNZQN201517
2017-12-14（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共7页
2022-2028
