S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的实验与理论研究
向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法.为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量.通过对比分析催化剂的物化性质,结合密度泛函理论(DFT)计算,分析S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的原因.透射电子显微镜(TEM)和N2吸脱附等温线测试结果表明,S元素可抑制含铁纳米粒子的形成,促使形成多孔碳结构,提高比表面积.X射线光电子能谱(XPS)结果表明,适量S前驱体可实现较高的S掺杂含量,得到最优的活性,过量的S反而会导致Fe和S的掺杂量同时降低,影响活性.DFT计算结果表明在Fe-N4大环中引入S掺杂,可增强O2分子和中间体OOH与Fe-N4结构中的Fe的相互作用,促进形成Fe-O键,从而导致O-O键的键能显著降低,为后续反应O-O键的断裂提供可能,促进ORR反应的进行.
氧还原反应、非贵金属催化剂、Fe/N/C材料、S掺杂、密度泛函理论
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O646(物理化学（理论化学）、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China 21373175 and 21621091.国家自然科学基金21373175和21621091
2017-11-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共9页
1875-1883
