Ni掺杂对Ni/MgO体系中电荷分配影响
采用密度泛函理论(DFT)计算方法,研究了载体Ni掺杂对Ni/MgO催化剂的电子结构及其对CH4/CO2重整反应的影响.结果显示,随着载体Ni:Mg比的增加,CH4解离吸附和CHx氧化过程的反应能垒均会随之升高,CH也更容易产生热解C,从而导致催化剂的活性和稳定性的下降.通过分析重整过程的Hirshfeld电荷分配,发现金属载体之间电子转移的方向会随着载体中Ni含量的上升由载体向Ni金属转移变为由Ni金属向载体转移.当Ni金属富电子时,反应物活化时电子的转移主要发生在表层Ni原子与吸附物种之间,参与氧化的CHx物种为CH2;当Ni金属缺电子时,反应物活化时Ni簇的电子结构基本保持稳定,电子主要在载体表层的Ni原子与反应物之间转移,CH是主要参与氧化的CHx物种.
CH4/CO2重整、Ni/MgO、Ni掺杂、电荷分配、DFT
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O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of ChinaU1361202;the National Key Research and Development Program of China.国家自然科学基金重点支持项目U1361202;国家重点研发计划重点专项2016YFB0600305
2017-11-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共7页
1796-1802
