溶剂热后处理对石墨相氮化碳光化学固氮产氨性能的影响

摘要：

采用离子液体[Bmim]Br为溶剂,溶剂热后处理法制备了具有大比表面积和氮空穴的石墨相氮化碳催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱、扫描电镜(SEM)、氮气吸附、紫外-可见(uv-vis)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)、电子顺磁共振谱(EPR)、程序升温脱附(TPD)等分析手段对制备的催化剂进行了表征.结果表明经过溶剂热后处理的催化剂形貌由无规则的层状结构变为尺寸为30-40 nm的纳米颗粒,导致比表面积从8.6 m2·g-1增加到37.9 m2·g-1.从N2-TPD、荧光光谱及密度泛函理论(DFT)模拟计算的结果得出,氮空穴不仅能捕获光生电子促进电子空穴的有效分离,还能吸附并活化反应物氮气分子.溶剂热处理后,增加的比表面积导致更多的氮空穴作为反应活性位暴露在催化剂表面,是固氮活性显著提高.本文还探讨了可能的反应机理.

关键词：石墨相氮化碳、离子液体、[Bmim]Br、光催化固氮

所属期刊栏目：33

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：The project was supported by the National Natural Science Foundation of China41571464;Education Department of Liaoning Province,ChinaL2014145;Natural Science Foundation of Liaoning Province,China 201602467.国家自然科学基金41571464;辽宁省教育厅项目L2014145;辽宁省自然科学基金201602467

在线出版日期：2017-04-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：611-619