MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性
采用水热合成方法制备含锰的SAPO-34分子筛(MnSAPO-34)催化剂,考察了锰投加量、焙烧温度及晶化时间对催化剂氨选择性催化还原(SCR)氮氧化物反应活性的影响,并通过X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等多种分析手段对催化剂进行表征.活性测试结果表明,当MnO与P2O5的摩尔比n(MnO)/n(P2O5)=0.1,采用6h晶化时间,550℃焙烧制备的MnSAPO-34分子筛具有最佳SCR活性,NOx转化率接近100%,N2选择性高于80%.分析结果表明,Mn的引入对分子筛的晶体及多孔结构有较大影响,过多的引入会降低结晶度及产生非骨架锰氧化物,同时还会降低分子筛的比表面积和孔容,但焙烧温度的降低以及晶化时间的缩短可以提高分子筛的比表面积和孔容.高温焙烧后分子筛表面出现了高氧化态锰物种,以Mn4+为主,而提高Mn3+的比例则有利于提高催化活性.在适当的合成条件下,Mn的引入可增强分子筛对NO和NH3分子的吸附,而强吸附态NO及强吸附态NH3的相互作用可能是催化活性快速提高的原因.
选择性催化还原、氮氧化物、锰、SAPO-34分子筛、X射线光电子能谱、程序升温还原、程序升温脱附
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O643(物理化学(理论化学)、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China51478191;Guangdong Provincial Science and Technology Project,China 2014A020216003.国家自然科学基金51478191;广东省省级科技计划项目2014A020216003
2016-01-16(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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