低温加氢裂解脱除高硅ZSM-5分子筛内TPAOH模板剂
分子筛膜的合成和应用是近年来的研究热点,特别是具有独特孔道结构的MFI型分子筛膜。但由于膜内有机模板剂在高温脱除时会导致膜产生缺陷,进而影响分子筛膜的应用。所以分子筛膜及分子筛晶体中有机模板剂的低温脱除工艺一直是研究者们致力解决的问题之一。本文系统考察了高硅ZSM-5分子筛晶体内有机模板剂(四丙基氢氧化铵, TPAOH)在H2/N2气氛下的低温裂解脱除规律,采用低温加氢裂解工艺,在350°C以下可有效脱除分子筛晶体孔道内的有机模板剂。通过对裂解后分子筛晶体的比表面积(BET)、热失重(TG)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和拉曼光谱表征证实,相比于空气和氮气气氛,含氢还原性气氛更有利于模板剂的低温脱除,脱除率随温度的升高而增加;280°C时,加氢裂解后晶体的BET比表面积已达到252 m2?g-1,仍有少量有机残余物;350°C时,加氢裂解后晶体的BET比表面积可达到399 m2?g-1,仅有微量无机碳残余物。此外,低温加氢裂解后的分子筛表面相对洁净,且氨气程序升温脱附(NH3-TPD)结果表明低温加氢裂解后的ZSM-5分子筛晶体具有相对较多的酸性位。
ZSM-5分子筛、脱除模板剂、低温加氢裂解、高硅铝比、四丙基氢氧化铵
O643(物理化学(理论化学)、化学物理学)
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China51106165,51202245;Guangdong Natural Science Foundation, China 10251007006000000, S2013010014896国家自然科学基金51106165,51202245;广东省自然科学基金10251007006000000, S2013010014896
2015-05-18(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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