Au/Pd(111)双金属表面催化噻吩加氢脱硫的反应机理

摘要：

采用密度泛函理论(DFT)计算了Pd(111)表面含有N(N=1-4)个Au原子数目时的表面形成能,选取最优构型进一步研究了噻吩在Au/Pd(111)双金属表面的吸附模式及加氢脱硫反应过程.结果表明:当Pd(111)表面含有1个Au原子时,其形成能最低.在Au/Pd(111)双金属表面噻吩初始吸附于Pd-Hcp-30°位时,其构型最稳定.在各加氢脱硫过程中,反应总体均放出热量.对于直接脱硫机理,其所需活化能较低,但脱硫产物较难控制;对于间接脱硫机理,反应最有可能按照顺式加氢方式进行,C-S键断裂开环时所需活化能最高,是反应的限速步骤.此外,与单一Au(111)面及Pd(111)面相比,Au/Pd(111)双金属表面限速步骤的反应能垒最低,表明AuPd双金属催化剂比Au、Pd单金属催化剂更有利于噻吩加氢脱硫反应的进行.

关键词：密度泛函理论、噻吩、Au/Pd(111)双金属表面、吸附、加氢脱硫

所属期刊栏目：30

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

在线出版日期：2014-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：1847-1854