表面助剂改性对Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂性能的影响
采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al2O3(CZA)甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂(Zr、Ba和Mn)对CZA催化剂性能的影响:以Zr为助剂时反应温度的影响:并进行了催化稳定性试验.利用粉末X射线衍射(XRD)、低温氮气吸脱附(N2-sorption)、氧化亚氮(N2O)反应吸附技术、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温吸脱附(H2-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)技术对催化剂进行了表征.结果显示:以Zr或Ba作为助剂能够明显提高CZA催化剂耐热前后的甲醇时空收率(STY); Mn的引入降低了CZA催化剂的耐热前活性:Zr的引入降低了CZA催化剂最高活性温度点,增强了CZA催化剂的催化稳定性:还原态CZA催化剂表面Cu0和ZnO都能吸附活化氢气,Cu0与ZnO的强相互作用有利于提高催化剂的性能,耐热后催化剂性能的降低归因于Cu晶粒的长大.在实验和表征结果基础上,提出了CZA催化剂上合成气制甲醇的“双向同步催化反应历程”.
助剂、Zr、Ba、Cu/ZnO/Al2O3催化剂、甲醇合成、反应历程
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O643(物理化学(理论化学)、化学物理学)
The project was supported by the China Petroleum & Chemical Corporation on the Manufacture of Catalyst for Methanol Synthesis from Coal-derived Syngas HX-KA12F001202.中国石油化工股份有限公司-煤基合成气专用合成甲醇催化剂放大研究项目HX-KA12F001202
2013-12-03(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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