密度泛函理论研究十二烷硫醇在Au(111)面上的吸附

摘要：

采用第一性原理方法研究了十二烷硫醇(C12H25SH)分子在Au(111)面上未解离和解离吸附的结构、能量和吸附性质,在此基础上分析判断长链硫醇分子在Au(111)面吸附时S-H键的解离,以及分子链长度对吸附结构和能量的影响.计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的系列构型,结果表明在S-H键解离前和解离后,均存在两种可能的表面结构,直立吸附构型和平铺吸附构型:未解离的C12H25SH分子倾向于吸附在top位,吸附能为0.35-0.38 eV;H原子解离后C12H25S基团倾向于吸附在bri-fcc位,吸附能量为2.01-2.09 eV.比较分析未解离吸附和解离吸附,发现C12H25SH分子未解离吸附相较于解离吸附要稳定,未解离吸附属于弱化学吸附.局域电子态密度和差分电荷密度分析进一步验证了S-H解离后S原子与表面之间成键的数目增加,而且键合更强.同时我们发现长链硫醇的吸附能量较短链硫醇的吸附能量略大,S原子与表面Au原子之间的距离略小.

关键词：密度泛函理论、十二烷硫醇、Au(111)面、吸附结构、平铺构型、电子结构

所属期刊栏目：29

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：The project was supported by the National Natural Science Foundation of China20903075,21273172;Program of Introducing Talents of Discipline to Universities,China 111Project B08040.国家自然科学基金20903075,21273172;高等学校学科创新引智计划111B08040

在线出版日期：2013-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：1907-1915