磷在P-ZSM-5沸石中存在的形态

摘要：

用密度泛函理论和ONIOM (our own N-layer integrated molecular orbital molecular mechanics)方法研究磷改性的ZSM-5沸石中含磷基团的可能存在形态.计算的反应焓和自由能数据表明P-ZSM-5沸石中以磷进入骨架和在骨架外的形成磷酸根离子对是合理的稳定结构.而且,计算结果表明离子对模型F和G更适合在室温下存在,磷进入骨架的酸性结构C′在高温下更稳定,而磷进入骨架的结构C对温度变化不敏感.计算得到的27Al,31p,29Si化学位移、酸性的变化趋势和结构参数与相关实验数据吻合.

关键词：H-ZSM-5沸石、磷改性、ONIOM方法、密度泛函理论

所属期刊栏目：27

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金21073119;国家重点基础研究发展计划9732007CB209701;上海石油化工研究院资助项目

在线出版日期：2011-12-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：1823-1830