Cu-[M']MOR和Ag-[M']MOR(M'=B,Al,Ga,Fe)的酸性

摘要：

采用Dmol3程序中基于密度泛函理论(DFT)的广义梯度方法(GGA)和BLYP方法以及DND基组,研究了丝光沸石H-[M']MOR、Cu-[M']MOR和Ag-[M']MOR(M'=B,Al,Ga, Fe)结构及其对NH3分子的吸附,获得了吸附平衡构型和吸附能.NH3分子在H-[M']MOR中的吸附主要是通过NH3分子中氮原子上的孤对电子与质子酸位作用,NH3分子在H-[Al]MOR、H-[Ga]MOR和H-[Fe]MOR上发生化学吸附,而在H-[B]MOR上发生物理吸附,这与文献结果相符.NH3分子与Cu-[M']MOR和Ag-[M']MOR分子筛之间主要通过氮上的孤对电子和平衡离子(Cu+和Ag+)的s空轨道间配位作用而发生化学吸附.吸附能数据表明,在H-[M']MOR、Cu-[M']MOR和Ag-[M']MOR中,Al原子进入骨架导致H-[Al]MOR、Cu-[Al]MOR和Ag-[Al]MOR的酸强度最强;对于同一种原子取代的丝光沸石,其酸强度次序为:Cu-[M']MOR>Ag-[M']MOR>H-[M']MOR.此外,还对吸附前后的沸石中平衡离子(H+、Cu+和Ag+)及NH3分子的Mulliken电荷集居数作了研究和分析.

关键词：丝光沸石、杂原子、平衡离子、酸性、密度泛函理论

所属期刊栏目：25

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：The project was supported by the Science and Technology Project of Hebei Province, China06215124;Natural Science Foundation of Tianjin,China 08JCYBJC00700.河北省科技攻关计划06215124;天津市自然科学基金08JCYBJC00700

在线出版日期：2009-12-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：2123-2129