Cu催化水煤气的变换反应机理

摘要：

采用密度泛函理论(DFT),对Cu催化水煤气变换反应三种可能的微观机理进行了理论研究.在GGA-PW91理论水平下优化了反应通道上各驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,并通过频率分析对过渡态进行了验证.研究结果表明,甲酸根机理的可能性最小,羧基机理与氧化还原机理的可能性较大,且与氧化还原机理相比,羧基机理因在反应过程中有中间体COOH(s)生成,且它与OH(s)发生歧化反应仅需越过3.8 kJ·mol-1的活化能垒,所以反虚更易遵循这条路径进行.

关键词：水煤气变换反应、反应机理、密度泛函理论、过渡态

所属期刊栏目：24

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：浙江省自然科学基金Y406060

在线出版日期：2009-03-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：2059-2064