In掺杂CeO2催化CO2和甲醇一步合成DMC反应的研究

摘要：

利用二氧化碳(CO2)和甲醇(CH3OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC)不仅可以得到高附加值的化学品,还可以缓解温室效应.受热力学限制,该反应平衡转化率低.引入2-氰基吡啶作为脱水剂除水,可使反应更大程度地向DMC方向进行.采用共沉淀法制备了In掺杂CeO2 催化剂(InxCeO2,x为In与Ce的物质的量之比),考察了In掺杂量对催化CO2 和甲醇合成DMC反应活性的影响.催化活性评价结果表明,采用共沉淀法制备的In0.01CeO2 催化剂的时空产率为88.81 mmol/(g·h)(1 g催化剂在 1 h内催化生成的DMC的物质的量,下同),高于CeO2 催化剂的时空产率 49.83 mmol/(g·h).采用XRD、BET和XPS等表征方法分析了催化剂的晶相结构、比表面积和表面组成.表征分析证实In掺杂进入CeO2 晶格使催化表面氧空位相对含量明显提高,导致氧空位数量增加,这有利于催化活性的提高.当x大于 0.01 时,过量的In会附着在催化剂表面和堵塞孔道,使得表面CeO2 含量和催化剂比表面积减小,导致氧空位数量减少,从而使催化剂的催化活性降低.

关键词：碳酸二甲酯、CO2、甲醇、CeO2、In掺杂、氧空位

所属期刊栏目：48

分类号：TQ426;O643.36

资助基金：国家自然科学基金;山西省自然科学基金

在线出版日期：2023-09-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：16-22,76