CO2及混合气体提高CH4水合物置换率机理研究

摘要：

CO2 置换开采天然气水合物法可在开采CH4 的同时将CO2 以固态水合物形式封存海底,对于解决能源和环境问题意义重大,但目前该技术尚不成熟,置换率较低.以构建CO2 及混合气体置换水合物团簇及晶体超胞结构为基础,通过计算置换能、相互作用能及态密度建立了CO2 占据孔穴状态、相互作用能和置换能三者之间的关联,研究了置换反应的可行性和CH4开采率受限的微观机理,同时进一步通过分子动力学预测了晶体结构的稳定性.结果表明,CO2 优先置换水合物51262 大笼中的CH4,相比于CH4 与 51262 大笼间的相互作用能,其相互作用能增大 2.26 eV,可稳定水合物结构,置换能为 2.16 eV.当CO2开始占据512 小笼时,其相互作用能比51262 大笼小0.17 eV.以n(CO2):n(N2)= 1:3的混合气体全部置换CH4 具有热力学可行性,且晶体结构在 3 MPa、263 K下可稳定存在,水分子的均方位移小于CH4 水合物,表明混合气体置换CH4 后水合物晶体具有动力学稳定性.该结果为CO2 及混合气体置换天然气水合物技术的基础研究和应用提供了科学依据和理论指导.

关键词：CO2置换开采、CH4水合物、第一性原理、分子动力学

所属期刊栏目：48

分类号：TE09(能源与节能)

资助基金：四川省重点研发项目;四川省自然科学基金

在线出版日期：2023-07-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：154-164