等离子体辅助柠檬酸络合浸渍法制备Ni基催化剂及其CO2甲烷化反应催化性能

摘要：

高活性、高稳定性的CO2 甲烷化催化剂对于合成天然气的生产以及CO2 减排至关重要.采用柠檬酸络合浸渍,等离子体处理再焙烧制备了一系列CeO2 修饰的Ni基催化剂用于CO2 甲烷化反应.在等离子体和柠檬酸的协同作用下,活性金属Ni高度分散.研究了柠檬酸和总金属阳离子(Ni2+、Ce3+及Mg2+之和)的物质的量之比(C/I值,0.5、1.0、1.5 和 2.0)对催化剂结构和低温CO2 甲烷化活性的影响.结合H2-TPR、CO2-TPD和XPS表征分析发现,改变C/I值可以有效调节金属-载体相互作用、表面碱度和氧空位相对含量,从而调控CO2 甲烷化活性.随着C/I值增加,NiCe-CP-x(x = 0.5,1.0,1.5,2.0)的催化性能先增加后降低.最佳C/I值为1.5,此时NiCe-CP-1.5催化剂在低温240 ℃下,CO2 转化率达到81.5％,CH4 选择性为99.0％.在300 ℃下对催化剂进行了80 h的稳定性测试.结果显示,CO2 转化率保持在90％左右,没有明显的失活现象,催化剂性能稳定.

关键词：CO2甲烷化、柠檬酸络合浸渍、Ni基催化剂、等离子体、CeO2助剂

所属期刊栏目：48

分类号：TQ203.2;O643.3(基本有机化学工业)

在线出版日期：2023-07-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：89-97