钴铁尖晶石在CO2加氢中的结构演变与催化特性

摘要：

利用原位X射线衍射(XRD)分析结合密度泛函理论(DFT)计算,揭示了采用溶胶-凝胶法合成的结构明确的钴铁尖晶石(CoFe2O4)在催化CO2加氢转化中的结构演变与催化特性.原位XRD分析结果表明,CoFe2O4在预还原过程中形成Co3Fe7合金,Co3Fe7合金在反应中保持稳定,且其催化加氢能力较强,转化产物主要为甲烷与C2～C4烷烃(C20～C40).K-CoFe2O4(将CoFe2O4用K2CO3助剂改性)的预还原过程中出现富钴合金(K-Co1Fe1)向富铁合金(K-Co3Fe7)的转化,且需要更高的预还原温度才能使Co3Fe7合金完全形成.反应过程中,K-Co3Fe7逐渐被碳化并形成双金属碳化物K-(Co1-xFex)5C2.K-(Co1-xFex)5C2催化C—C偶联能力较强,低碳烯烃(C2=～C4=)与液态烃类(C5+)的时空收率分别达到8.7 mmol/(g·h)与4.6 mmol/(g·h).DFT计算结果表明,(Co1-xFex)5C2具有适宜的加氢能垒与较低的C—C偶联能垒,利于碳链增长.

关键词：CO2加氢、钴铁尖晶石、结构演变、原位XRD、活性相、DFT计算

所属期刊栏目：48

分类号：TQ426

资助基金：国家自然科学基金;辽宁省兴辽英才计划项目;中央高校基本科研业务费;中央高校基本科研业务费;新疆维吾尔自治区重大科技专项

在线出版日期：2023-03-09（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：41-49