CuZn溶胶中不同溶剂对CuZnAl浆状催化剂催化合成气制乙醇性能影响

摘要：

合成气直接合成乙醇涉及碳一化学中碳链增长与碳链终止两个共性问题.在完全液相两步水解法基础上,通过改变CuZn溶胶溶剂,调控完全液相CuZnAl乙醇合成催化剂的结构和表面态.结合浆态床催化剂性能评价结果,通过XRD、XPS、TEM、N2吸/脱附、H2-TPR及O2程序升温氧化-质谱等表征手段,研究了所制备的3种催化剂的构效关系.结果表明,以乙醇和乙二醇为溶剂制备的Cat.et和Cat.eg催化剂,反应前后均为片层状结构,结构稳定;Cat.et催化剂比表面积大,CO转化率最高,总醇中乙醇占比最高(55.5％);Cat.eg催化剂比表面积次之,乙醇占比最低.以水为溶剂的Cat.w催化剂,结构中存在较多以ZnO为主要成分的纺锤体,组分分布不均匀,ZnO覆盖于Cu0上构成了Cu-ZnO甲醇活性位点;其比表面积最低,CO转化率最低,乙醇占比低于Cat.et.研究认为,所制备催化剂存在两种碳链增长路径,一是通过表面CH3物种的CO插入,二是通过表面CHO的偶联,以第一种路径为主;催化剂表面高Cu+相对量是选择性生成乙醇的关键,孔径尺寸与乙醇占比正相关.

关键词：合成气制乙醇、CuZnAl浆状催化剂、制备方法、CuZn溶胶、乙醇溶剂

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分类号：TQ426;O622.3

资助基金：国家自然科学基金21336006

在线出版日期：2022-06-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：61-72,93