酒石酸插层NiMgAl-TA催化剂的制备及其甲烷裂解制氢的催化性能研究

摘要：

甲烷裂解制氢(CDM)过程具有过程单位能耗低,且不产生碳氧化物排放的优点,为清洁高效制取氢气提供了一条可行技术路线.制备高效稳定镍基催化剂成为该反应研究的重点.采用离子交换法成功制备了酒石酸掺杂NiMgAl-TA类水滑石催化剂,酒石酸分子可均匀分散于水滑石层板间.借助于插层有机碳源的还原性,催化剂可在惰性气氛下焙烧时,发生自还原过程形成具有甲烷裂解催化活性的金属镍粒子.借助XRD、TPR、TEM等多种表征手段对预处理后催化剂性质进行分析,研究了焙烧温度对催化剂自还原过程的影响.结果表明,随着预处理温度的提高,催化剂上镍物种的还原度增加,还原后镍粒子尺寸增大.在甲烷裂解反应中,较低温度下(500℃、600℃)预处理的催化剂具有出色的初始氢气生成速率(241 mmol H2/(gNi·min)、87 mmol H2/(gNi·min)),但是反应中生成了较多的包覆碳,催化剂失活较快.对600℃预处理后的催化剂进行了甲烷裂解反应-再生实验,实验结果表明,催化剂可在多次反再循环中保持活性的稳定.

关键词：甲烷裂解、氢气、酒石酸插层的NiMgAl-TA、催化剂制备、离子交换、自还原

所属期刊栏目：45

分类号：O643.3;TQ426;TQ116.25(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金No.21776312

在线出版日期：2020-11-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：11-17