原子层沉积制备FeOx/ZSM-5催化剂及其甲烷液相氧化性能

摘要：

利用原子层沉积(ALD)技术将FeOx沉积在ZSM-5沸石上制备出FeOx/ZSM-5催化剂,并考察了FeOx ALD循环数对催化剂的过氧化氢液相氧化甲烷性能的影响.ICP分析结果表明,Fe的负载量随着FeOx ALD循环数的增加而线性增加,Fe沉积速度为0.015％(质量分数)每循环.FeOx ALD循环数与甲烷液相氧化活性呈现火山形关系,FeOx循环数为30时,性能达到最优,甲烷转化率为2.27％,水相中C1有机物选择性96％以上,甲醇/甲酸摩尔比达到15.此外,甲烷转化的TOF值则随FeOx负载量的降低而增加,10循环时TOF值最高,达到809.5 h-1.由TEM、ICP、XRD、IR和XPS等表征可知,Fe物种的价态、ZSM-5的骨架结构不受ALD循环数的影响,而骨架Fe的比例随循环数提高逐渐降低.低循环时FeOx与表面硅羟基化学键合,形成高活性Fe3+-O-Si物种,有利于甲烷的转化制甲醇.

关键词：原子层沉积、甲烷液相氧化、催化剂制备、FeOx/ZSM-5、甲醇

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分类号：O643.3;TQ426;TQ223.121(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金21673269, 21872160

在线出版日期：2020-09-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：7-12