还原条件对甲烷催化裂解催化剂活性影响探究

摘要：

用溶胶凝胶法制备了w(Ni)=50％的Ni/Al2O3催化剂,考察了不同还原条件对其催化裂解甲烷性能的影响.对新鲜的和使用后的催化剂进行了N2物理吸附、XRD和H2-TPR表征.结果表明:随着催化剂还原时间的延长,甲烷转化率先增加后降低,在还原90min时达最高,而氢气选择性则是逐渐增高;随着催化剂还原温度的提高,甲烷转化率呈现先增加后降低的趋势,氢气选择性则呈现逐渐增加的趋势,在800℃以上趋于100％.表征结果表明焙烧后的催化剂上存在3种不同形式的NiO,在还原过程中,自由态的NiO最易被还原,分散态的NiO次之,固定态的NiO最难被还原.将催化剂活性的降低归结于催化剂上大晶粒的镍物种在高温H2氛围下发生的烧结现象.还原时间的延长有利于催化剂中NiO物种被还原,但是同时也发现,单纯通过延长还原时间无法达到完全还原催化剂中镍物种的目的.随着还原温度的提高,催化剂中的镍物种被完全还原,然而催化剂的烧结现象严重.因此,选择合适的还原条件将有利于催化剂表现出较高的活性.

关键词：甲烷、催化裂解、氢气、催化剂、还原时间、还原温度

所属期刊栏目：41

分类号：TQ116.2;TQ426;O643.3

资助基金：中央高校基本科研业务费专项资金资助14CX06050A;国家自然科学基金重点项目U1462205

在线出版日期：2016-06-12（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：15-20,74