二甲醚氧化制甲酸甲酯MoSnO催化剂再生性能研究

摘要：

采用沉淀浸渍法制备了MoO3-SnO2催化剂，在连续流动固定床反应器上对二甲醚氧化制甲酸甲酯的反应性能进行了研究。该催化剂展示了较好的初始活性，甲酸甲酯选择性达到90%以上，二甲醚转化率达到30%以上，并且催化剂失活后经过两次再生均可以恢复到初始活性。采用原位红外对反应过程进行研究，发现甲醛是反应的中间产物。对反应前后的催化剂进行了XRD、XAFS、IR及TG表征。 XRD和XAFS结果表明反应后催化剂的MoO3结构遭到了一定的破坏，反应中消耗的晶格氧不易恢复。真空红外表征IR和TG结果表明催化剂表面存在甲酸盐和碳酸盐物种的吸附。结果表明催化剂中MoO3结构的破坏、晶格氧的不易恢复以及吸附物种对催化剂活性位的覆盖是导致催化剂失活的主要原因。

关键词：二甲醚、选择氧化、甲酸甲酯、钼锡催化剂、再生性能

分类号：TQ426;O643;TQ225.241

资助基金：国家自然科学基金批准号20903114，20773154;山西省自然科学基金批准号2010011015-1;科技部自主研究课题批准号2010BWZ001;中国科学院山西煤炭化学研究所青年人才基金批准号2011SQNRC15;国家重大科学仪器设备开发专项项目2011YQl20039

在线出版日期：2013-10-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共5页

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