基于内非金属元素掺杂的外微波电场协同增强镁储氢机理研究

摘要：

在众多的固态储氢材料中,镁基材料已被公认为极具应用前景,但镁在储氢过程中需要克服动力学性能差(氢解离扩散难)、反应能耗高等难题,因而阻碍了其大规模商业化应用.微波外场可高效加速化学反应并降低反应温度和能耗,已逐渐应用于改善储氢过程,但目前针对内非金属元素掺杂外微波电场协同增强镁储氢的研究鲜有报道.为此,基于第一性原理计算探究了内掺杂非金属元素外微波电场协同改善镁储氢的作用机制,分析了有无非金属元素掺杂下镁—氢气体系在微波电场作用前后的吸附能、电子特性、过渡态等热动力学性能变化机理.研究结果表明:①微波电场改变了氢气分子和镁表面的电荷分布,使得氢气分子出现电荷分离(发生极化);②态密度计算结果也表明微波电场改变了H-s轨道的电子态分布,使得H-s电子向高能量区域移动,从而增强H-s与Mg-sp轨道杂化,导致镁与氢气之间的相互作用增强;③内非金属元素掺杂外微波电场协同改性使吸氢过程的反应能垒从 0.94 eV大幅降至 0.77 eV.结论认为:①微波电场有助于氢气发生极化,激活了氢气的反应活性,降低反应能耗;②内非金属元素掺杂外微波电场协同改性促进了氢气在镁表面的反应进程,有效提高了镁吸氢过程的动力学性能.

关键词：固态储氢、镁金属、微波电场、非金属掺杂、第一性原理计算

所属期刊栏目：44

分类号：TK91

资助基金：国家自然科学基金52176203

在线出版日期：2024-08-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：199-207