甲烷在钯基催化剂上脱氢的分子模拟

摘要：

为探明甲烷在钯基二聚体催化剂上脱氢反应过程的微观机理,对甲烷燃烧催化剂的设计与使用提供指导.在M06L/6-311++G(d,p)+SDD//M06L/6-311G(d,p)+LANL2DZ基组水平上,采用密度泛函理论(DFT)对甲烷在钯基二聚体催化剂(Pd2、PdPt和PdNi)上的脱氢过程进行了研究.对比了甲烷在催化剂Pd2、PdPt和PdNi上反应的能垒(Eb)、活化能(Ea)及反应速率常数(k),结果表明:CH2→CH是甲烷在二聚体Pd2反应的速率控制步骤(RDS),而CH3→CH2是催化剂PdPt和PdNi反应的RDS;钯基二聚体催化剂对甲烷脱氢的催化活性顺序为PdPt>Pd2>PdNi;抗积炭性能顺序为PdNi>Pd2>PdPt.PdPt适用于要求催化效率较高的项目,而抗积炭性能较好的PdNi催化剂可用于大型工业催化.

关键词：甲烷脱氢、密度泛函理论、钯基催化剂、二聚体催化剂

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在线出版日期：2020-07-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：39-47