煅烧还原一步制备 Ni 基催化剂及在CH4-CO2重整反应中的应用

摘要：

采用大豆油研磨法制备了 Ni／C‐SiO2系列催化剂，并用于CH4‐CO2重整反应。通过XRD、TG‐DTG、BET、H2‐TPR、CO2‐TPD等对催化剂进行了物理性能表征，利用固定床连续反应对催化剂进行了催化性能测试。结果表明，研磨法制得的催化剂前驱体在惰性气氛N2中煅烧后，催化剂上的镍元素全部转变成了Ni0，实现了煅烧还原一步制备中孔Ni基催化剂。CH4‐CO2重整反应后的催化剂上存在两种炭，一种是催化剂制备时残留的碳源炭，另一种是重整反应过程中产生的可致催化剂失活的积炭。考察了助剂CeO2、ZrO2、La2 O3对催化剂性能的影响，结果表明，与 Ni／C‐SiO2催化剂相比， Ni‐CeO2／C‐SiO2、Ni‐ZrO2／C‐SiO2、Ni‐La2 O3／C‐SiO2催化剂中 Ni0的粒径降低了，Ni‐CeO2／C‐SiO2、Ni‐La2 O3／C‐SiO2催化剂的反应活性提高了，反应后Ni‐ZrO2／C‐SiO2、Ni‐La2 O3／C‐SiO2催化剂上的积炭减少了。助剂La2 O3不仅提高了催化剂活性，而且降低了催化剂上的积炭量，使用Ni‐La2 O3／C‐SiO2催化剂进行CH4‐CO2重整反应，总碳转化率达到了52％。

关键词：研磨 Ni基催化剂、助剂、CH4-CO2、重整、积炭

所属期刊栏目：45

分类号：TE624.4+2(石油、天然气加工工业)

资助基金：浙江省自然科学基金“室温固相研磨法制备铜基催化剂及其用于 CO2低温合成甲醇新工艺中的研究”L Y14B030004；国家自然科学基金项目“合成气一段法制备 L PG 的新型双层核壳结构胶囊催化剂的构建与性能调控”21528302；浙江省公益技术应用研究计划项目“农业固废新型炭化技术及土壤水体修复剂研发在土壤修复中的应用”2015C33006；浙江省公益技术应用研究计划项目“新型双提升管沼气自热重整制生物质基合成气工艺关键技术研究”2015C32019；2015年浙江省新苗人才计划项目“CH4-CO2重整催化剂的研究”2015R415037。

在线出版日期：2016-07-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：36-43