低温等离子体协同磷化镍催化甲烷干重整反应性能

摘要：

分别采用化学镀法和浸渍法制备 Ni3P/SiO2 和 Ni/SiO2 催化剂,并将其与介质阻挡放电等离子体协同催化甲烷干重整制合成气(H2 +CO)反应.对所制备的催化剂进行 X射线粉末衍射、X射线光电能谱、N2 物理吸附-脱附和CO2 程序升温脱附表征和催化甲烷干重整性能评价.相较于 Ni/SiO2,Ni3P/SiO2 具有更大的比表面积和更多缺电子态的 Niδ+位点,以及对 CO2 较强的吸附能力.催化性能评价结果表明,当等离子体输出功率 20W 时,Ni3P/SiO2 具有比 Ni/SiO2 更优的甲烷干重整催化活性和稳定性,这可能是 Ni3P/SiO2 表面较多的 Niδ+位点促进了反应物分子的吸附活化.对 Ni3P/SiO2 催化剂制备条件和反应条件考察结果表明,Ni负载质量分数为 15%的催化剂前体在 400℃下 H2 气氛中还原 2h所得的 Ni3P/SiO2 性能最优.该催化剂在等离子体输出功率 20W、进料气体积空速 15000 mL/(gcat·h)、CO2/CH4 体积比为 1 的最佳反应条件下,CH4 和 CO2 转化率分别为 70.9%、62.5%,H2 和CO选择性分别为 76%、87%,能量利用率为 4.46 mmol/kJ.

关键词：CH4/CO2干重整、Ni3P/SiO2、介质阻挡放电、等离子体

所属期刊栏目：39

分类号：TQ426

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金

在线出版日期：2023-09-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：1033-1045