甲醇转化制丙烯反应机理

摘要：

以杂化轨道理论和关于含Si、Al元素催化剂酸中心的认识为理论依据和研究方法,从反应物与催化剂B酸中心相互作用为切入点,分析相互作用过程中甲醇与B酸中心分子结构变化,揭示甲醇制烯烃反应机理本质.研究结果表明甲醇转化制丙烯反应过程可分为3步:(1)B酸中心释放H+攻击甲醇分子中C-O键,C-O键断裂生成甲基碳正离子(CH3+)和H2O,CH3+中C原子外层有个空轨道,释放了H+后的B酸中心失去活性.(2)失活B酸中心从CH3+中获得H+,反应生成了一种新中间体H-form,H-form中C原子外层有1对孤对电子(e-)和1个空轨道,结构式为C↑↓(o)H2;失活的B酸中心获得H+后恢复活性.第3步,有3个H-form结构的C原子,第1个C原子上的孤对e-占据第2个C原子上空轨道,第2个C原子上的孤对e-占据第1个C原子上空轨道,彼此共用2对e-,形成C=C键;第3个C原子上的空轨道与第1个C原子上C、H原子重叠轨道再次重叠,形成C、H和C三原子共用1对e-结构,结果是第1个C原子与第2个C原子形成C=C键,第1个C原子与第3个C原子形成C-C键,3个C原子形成C=C-C结构,即生成丙烯.

关键词：甲醇、丙烯、甲基碳正离子CH3+、中间体H-form C↑↓(o)H2、6配位B酸中心

所属期刊栏目：35

分类号：TH3(泵)

在线出版日期：2019-12-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：555-560