H-SAPO-34分子筛磷改性机理及作用

摘要：

选取n(Si)/n(Si+Al+P)为0.120和0.086两种H-SAPO-34分子筛进行磷改性,制备出一系列(n(P)/n(Si)为0.33～1.67)磷改性H-SAPO-34分子筛样品.采用XRD、XRF、SEM、BET、NH3-TPD和29Si NMR、27Al NMR、31P NMR手段分析磷改性H SAPO 34分子筛的物相、孔结构和酸性以及骨架元素Si、P、Al的化学配位,并通过脉冲微反实验考察磷改性对H-SAPO-34分子筛催化甲醇制烯烃(MTO)反应活性和烃产物分布及选择性的影响.结果表明,对H-SAPO-34进行磷改性时,在高温水蒸气作用下,磷氧化物能够均匀分布在H-SAPO-34分子筛晶体的外表面,并随机与表面的骨架Al、P发生化学配位,引起骨架结构中的P-O-Al键和Si-OH-Al键断裂;随着n(P)/n(Si)增加,表面骨架铝的配位数提高,促进了AlPO4鳞石英相生成,以及Si-O-Al键断裂和Si(OSi)4无定形相析出,伴随着孔结构破坏、相对结晶度下降以及酸量降低.采用n(P)/n(Si)为0.33～1.33范围内的磷改性H-SAPO-34分子筛催化MTO反应,随着n(P)/n(Si)的增加,产物中C4、C5烃的含量有所下降,C2烃的含量明显增加,择形性提高,乙烯选择性提高.

关键词：SAPO-34、磷改性机理、乙烯、MTO、择形

所属期刊栏目：30

分类号：TE624.9(石油、天然气加工工业)

在线出版日期：2014-08-12（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：398-407