10.3969/j.issn.1001-8719.2013.04.015
B、Al、La同晶取代EU-1分子筛酸性的密度泛函理论计算
采用量子力学的密度泛函理论(DFT)方法,研究了B、Al、La同晶取代EU-1分子筛骨架的Si后可能的存在位置,确定了与平衡电荷质子结合的骨架O位置,考察了杂原子B、La进入骨架后对EU-1分子筛Bronsted酸(B酸)强度的影响.计算所采用的26T簇模型均在DFT的BLYP方法和DNP基组下完成.对合成的分子筛进行了NH3-TPD表征.能量分析表明,Al和B取代EU-1分子筛骨架最可能的位置为T(1)、T(2)、T(3)、T(6)、T(7)和T(8)位,La取代最可能的位置为T(1)、T(2)和T(8)位.B酸落位点分别为Al(1)-O(12) H-Si(2)和Al(1)-O(13)H-Si(6)位,B(8)-O(29) H-Si(10)位,La(1)-O(12)H-Si(2)、La(1)-O(13) H-Si(6)、La(2)-O(12) H-Si(1)位.与硅铝EU-1分子筛相比,B和La进入骨架会导致EU-1分子筛的B酸强度有所减弱,Al-EU-1、La-EU-1、B-EU-1三者中,Al-EU-1的B酸强度最强,B-EU-1的最弱.B和La进入EU-1分子筛骨架后,酸性减弱,弱酸量增加,理论计算与实验结果一致.
B、Al、La同晶取代、EU-1分子筛、Br(o)nsted酸、从头计算法
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O641;O614.33;O613.8(物理化学(理论化学)、化学物理学)
国家重点基础研究发展规划"973"项目2012CB215002;国家自然科学基金项目20973123;煤转化国家重点实验室开放基金项目11-12-603
2013-11-12(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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